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本季主要讲述了Sam和Dean两兄弟摒弃前嫌，一同阻止魔鬼路西法与大天使米迦勒展开毁灭性大战，并从路西法手中拯救人类世界的故事。天使Zachariah和路西法先后透露说，大天使米迦勒与堕天使路西法将要进行一场毁灭性的大战。
为发挥最佳实力，二者需要附身于人类，而Dean与Sam分别就是二者的最佳容器。天使们相信这是早已注定好的历史，不可以被更改，但天使与魔鬼进入容器时必须经过容器本人许可。Dean不愿意看到文明世界被天地大战摧毁，更不愿意看到兄弟相残，拒绝米迦勒进入他的身体。
他更希望靠自己的力量铲除魔王，并且也不相信Sam会答应路西法的要求。但Sam曾听信恶魔谎言一事让Dean疏远了Sam，这让路西法有了可趁之机。
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巴比（杰克·尼科尔森 Jack Nicholson 饰）出生于音乐世家，但不知何故，他放弃了音乐，靠在石油钻井上工作度日。在餐厅做女招待的女友雷伊时常令巴比心烦，但他却又始终不忍与其分离。巴比行为颇为浪荡，抓住各种机会与陌生女人偷欢；在拥堵的公路上胡闹发泄；听到女友怀孕的消息后向唯一的朋友埃尔顿发火。埃尔顿因抢劫被捕，失落的巴比拜访正在录制钢琴曲的妹妹，却听到了父亲病重的消息。巴比与雷伊驱车前往华盛顿探望父亲，半路搭载了两位奇怪的搭车客：一位愤世嫉俗具有反社会倾向的女人与她的同性密友，一路颠簸后，巴比独自探访父亲，此时后者已经中风，认不出他了……
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迪恩和萨姆终于找到父亲约翰，但为了救迪恩，约翰甘愿深入地狱，留下兄弟两个继续完成猎人职责。同时兄弟俩也了解到黄眼恶魔的存在，开始一路追踪这个最大仇人。
二人解决了一个又一个超自然生物，兄弟二人的性格、理想分歧也一直存在，不时吵吵闹闹。但萨姆终究是黄眼恶魔的唯一目标，为了萨姆可以好好活下去，迪恩不惜和恶魔做交易，用自己的灵魂换回萨姆的生命。