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在上一季末，兄弟俩在1年的时限中一直努力寻找打破魔鬼契约的方法，无奈最终Dean仍然难逃坠入地狱的宿命，Sam试尽各种方法也无法复活Dean。4个月后，Dean从地狱意外归来，与Bobby和Sam重逢。为了解Dean复活的原因，三人通过灵媒得知了施救者的名字“Castiel”。
原来Castiel是一个天使，而他自称复活Dean是天堂高层的命令，目的是要让Dean参与阻止Lilith的更大阴谋。但不相信美好超自然事物存在的Dean则感觉事情并不简单。Sam变强的秘密将会揭晓，而重回Sam身边的恶魔Ruby的秘密也将水落石出。
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迪恩和萨姆终于找到父亲约翰，但为了救迪恩，约翰甘愿深入地狱，留下兄弟两个继续完成猎人职责。同时兄弟俩也了解到黄眼恶魔的存在，开始一路追踪这个最大仇人。
二人解决了一个又一个超自然生物，兄弟二人的性格、理想分歧也一直存在，不时吵吵闹闹。但萨姆终究是黄眼恶魔的唯一目标，为了萨姆可以好好活下去，迪恩不惜和恶魔做交易，用自己的灵魂换回萨姆的生命。