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在1942年1月20日的万湖会议上，纳粹高级官员开会决定如何最好地实施对欧洲犹太人的种族灭绝。
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能够展翅高飞的猎鹰山姆·威尔逊（安东尼·麦凯 Anthony Mackie 饰）受史蒂夫·罗杰斯的信任所托，接过盾牌，正式成为美国队长。在与美国总统塔迪厄斯·罗斯（哈里森·福特 Harrison Ford 饰）会面后，山姆发现自己被卷入了一场国际事件。他必须赶在真正的幕后黑手让全世界陷入混乱之前查明真相，揭露这起波及全球的阴谋。
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可爱的小女孩莱莉（凯特林·迪亚斯 Kaitlyn Dias 配音）出生在明尼苏达州一个平凡的家庭中，从小她在父母的呵护下长大，脑海中保存着无数美好甜蜜的回忆。当然这些记忆还与几个莱莉未曾谋面的伙伴息息相关，他们就是人类的五种主要情绪：乐乐（艾米·波勒 Amy Poehl er 配音）、忧忧（菲利丝·史密斯 Phyllis Smith 配音）、怕怕（比尔·哈德尔 Bill Hader 配音）、厌厌（敏迪·卡灵 Mindy Kaling 配音）和怒怒（刘易斯·布莱克 Lewis Black 配音）。乐乐作为团队的领导，她协同其他伙伴致力于为小主人营造更多美好的珍贵回忆。某天，莱莉随同父母搬到了旧金山，肮脏逼仄的公寓、陌生的校园环境、逐渐失落的友情都让莱莉无所适从，她的负面情绪逐渐累积，内心美好的世界渐次崩塌。
为了保护这一切，乐乐只有行动起来……
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托尼·史塔克（小罗伯特·唐尼饰）出生在纽约一个富豪家庭，他拥有着极强的天赋，17岁便从麻省理工大学电力工程系毕业，逐渐接手家族企业成为史塔克军火公司的新老板，但他傲慢自大的性格常常带来很多麻烦，他精明能干的女助手维吉尼亚·波茨（格温妮斯·帕特洛饰）帮他处理了许多问题。
不久后有一次托尼在视察研发新品时，遭遇恐怖分子绑架袭击。混乱中炮弹碎片击中了托尼的胸部，在英森博士的帮助下，托尼胸口安装了一颗核动力人工心脏以维持生命。
恐怖分子要求托尼为他们制造出威力更加巨大的武器，托尼和英森在地下基地制作出了钢铁盔甲，托尼凭借钢铁盔甲成功逃脱，这也改变了他对拯救世界的认识。这位真正的钢铁侠的使命才刚刚开始……