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能够展翅高飞的猎鹰山姆·威尔逊（安东尼·麦凯 Anthony Mackie 饰）受史蒂夫·罗杰斯的信任所托，接过盾牌，正式成为美国队长。在与美国总统塔迪厄斯·罗斯（哈里森·福特 Harrison Ford 饰）会面后，山姆发现自己被卷入了一场国际事件。他必须赶在真正的幕后黑手让全世界陷入混乱之前查明真相，揭露这起波及全球的阴谋。
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可爱的小女孩莱莉（凯特林·迪亚斯 Kaitlyn Dias 配音）出生在明尼苏达州一个平凡的家庭中，从小她在父母的呵护下长大，脑海中保存着无数美好甜蜜的回忆。当然这些记忆还与几个莱莉未曾谋面的伙伴息息相关，他们就是人类的五种主要情绪：乐乐（艾米·波勒 Amy Poehl er 配音）、忧忧（菲利丝·史密斯 Phyllis Smith 配音）、怕怕（比尔·哈德尔 Bill Hader 配音）、厌厌（敏迪·卡灵 Mindy Kaling 配音）和怒怒（刘易斯·布莱克 Lewis Black 配音）。乐乐作为团队的领导，她协同其他伙伴致力于为小主人营造更多美好的珍贵回忆。某天，莱莉随同父母搬到了旧金山，肮脏逼仄的公寓、陌生的校园环境、逐渐失落的友情都让莱莉无所适从，她的负面情绪逐渐累积，内心美好的世界渐次崩塌。
为了保护这一切，乐乐只有行动起来……