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可爱的小女孩莱莉（凯特林·迪亚斯 Kaitlyn Dias 配音）出生在明尼苏达州一个平凡的家庭中，从小她在父母的呵护下长大，脑海中保存着无数美好甜蜜的回忆。当然这些记忆还与几个莱莉未曾谋面的伙伴息息相关，他们就是人类的五种主要情绪：乐乐（艾米·波勒 Amy Poehl er 配音）、忧忧（菲利丝·史密斯 Phyllis Smith 配音）、怕怕（比尔·哈德尔 Bill Hader 配音）、厌厌（敏迪·卡灵 Mindy Kaling 配音）和怒怒（刘易斯·布莱克 Lewis Black 配音）。乐乐作为团队的领导，她协同其他伙伴致力于为小主人营造更多美好的珍贵回忆。某天，莱莉随同父母搬到了旧金山，肮脏逼仄的公寓、陌生的校园环境、逐渐失落的友情都让莱莉无所适从，她的负面情绪逐渐累积，内心美好的世界渐次崩塌。
为了保护这一切，乐乐只有行动起来……
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托尼·史塔克（小罗伯特·唐尼饰）出生在纽约一个富豪家庭，他拥有着极强的天赋，17岁便从麻省理工大学电力工程系毕业，逐渐接手家族企业成为史塔克军火公司的新老板，但他傲慢自大的性格常常带来很多麻烦，他精明能干的女助手维吉尼亚·波茨（格温妮斯·帕特洛饰）帮他处理了许多问题。
不久后有一次托尼在视察研发新品时，遭遇恐怖分子绑架袭击。混乱中炮弹碎片击中了托尼的胸部，在英森博士的帮助下，托尼胸口安装了一颗核动力人工心脏以维持生命。
恐怖分子要求托尼为他们制造出威力更加巨大的武器，托尼和英森在地下基地制作出了钢铁盔甲，托尼凭借钢铁盔甲成功逃脱，这也改变了他对拯救世界的认识。这位真正的钢铁侠的使命才刚刚开始……
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丹尼（塞缪尔·杰克逊 Samuel L. Jackson 饰）是一名出色的谈判专家，屡立战功。当他的人生顺风顺水时，刹那间的转折让他措手不及。他的搭档发现警局内有人私吞公款，却在打算告诉丹尼实情时惨遭杀害，第一时间赶到现场的丹尼自然最大嫌疑人。当他确信是警局内有人要找他做替死鬼，百口莫辩之际，他铤而走险绑架了内务监察部检察官和其助手等人，想通过与警方的对话为自己洗刷罪名。
丹尼要求另一分局派出谈判专家来和自己对话，因为他清楚要谋害自己的人就在自己的局里。于是邻局的谈判专家史宾恩（凯文·史派西 Kevin Spacey 饰）奉命前来和丹尼谈判，史宾恩相信了丹尼，开始为他搜集证据。
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四骑士重新聚首，借一场大秀意图揭穿一位科技大亨的不义之举，不料行动信息泄露，刚出场就被宣告失败，所有人在逃离的路上竟从美国纽约穿越到了中国澳门。同时，他们背后的支持者迪伦（马克·鲁法洛 饰）也因为卧底身份被当众曝光深陷危机。幕后黑手正是科学奇才沃尔特（丹尼尔·雷德克里夫 饰），他胁迫四骑士去完成一次不可能的偷盗任务。四骑士只剩最后的希望，他们必须上演一场前所未有的魔术秀来为自己正名，揭穿背后主谋。
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影片讲述四个“异类”——“垃圾侠”盖瑞特·加里森（杰森·莫玛 饰）、亨利（塞巴斯蒂安·汉森 饰）、娜塔莉（艾玛·迈尔斯 饰）和道恩（丹妮尔·布鲁克斯 饰）——正为生活中的琐事苦恼时，突然被拉入一个神秘的传送门，进入了“主世界”：一个依赖想象力的奇异方块乐园。为了回到现实 世界，他们不仅要掌握这个世界的规则，还要在不速之客——资深工匠史蒂夫（杰克·布莱克 饰）的帮助下，迈上一场魔幻探险之旅。探险之旅充满挑战，五人必须要勇敢面对，发掘各自独特的创造力。创造力，正是他们重返现实世界的关键技能。